Đóng góp chính của Robert Millikan vào lý thuyết nguyên tử là kết quả của thí nghiệm giọt dầu của ông, đo điện tích của một electron. Trước đó, J.J. Thomson đã đưa ra giả thuyết rằng khối lượng của một electron nhỏ hơn khối lượng của nguyên tử nhỏ nhất ít nhất 1.000 lần. Đóng góp của Millikan cho giả thuyết này là xác định kích thước điện tích của electron.
Thí nghiệm giọt dầu của Millikan liên quan đến việc phun dầu từ máy phun nước hoa vào buồng mẫu. Một số giọt nhỏ đi qua lỗ kim vào khoảng không giữa hai bản, một trong số đó mang điện âm và tấm kia mang điện dương. Buồng trung tâm này sau đó được ion hóa bằng tia X. Các hạt không bắt được điện tử sẽ theo trọng lực xuống bản đáy, trong khi các hạt cố bắt được ít nhất một điện tử sẽ bay lên bản dương hoặc rơi xuống với tốc độ chậm hơn. Millikan đi đến kết luận rằng mỗi giọt có điện tích là bội số của 1,59 x 10 ^ (- 19) Coulombs.
Sau đó, Millikan cũng xác minh phương trình quang điện của Albert Einstein và phát triển phép tính quang điện đầu tiên cho hằng số Planck h. Các nghiên cứu sau đó liên quan đến quang phổ tia lửa nóng của các nguyên tố khác nhau, đẩy phổ tử ngoại vượt xa giới hạn thấp nhất đã biết và định luật chuyển động của ông đối với một hạt rơi xuống trái đất sau khi đi vào khí quyển, dẫn đến nghiên cứu bức xạ của ông.
